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Cell子刊Joule:原位拉曼、单原子构筑Janus型催化剂

  最近,南京大学物理学院吴兴龙教授课题组在电致应力诱导双金属Janus纳米片发生结构扭曲实现高效电催化产氢研究方面取得重要进展,最新研究成果以“Electric Strain in Dual Metal Janus Nanosheets Induces Structural Phase Transition for Efficient Hydrogen Evolution”为题发表在Cell 旗下新增重要刊物Joule (2019, 3, 586)。

利用电催化技术通过水分子裂解获取清洁氢能源是解决当前环境污染和能源危机的有效策略,因此,开发价格低廉、性能优异的新型催化剂成为新能源领域的研究热点和重点。过渡金属硫族化合物由于其储量丰富价格低廉等优势而备受关注,然而其催化性能却无法达到预期的效果。为了增强催化剂性能,研究者已经提出了大量关于微结构调控的策略,但是众所周知电催化产氢性能强烈依赖于催化剂的本征物理特性。基于以上考虑,吴兴龙教授课题组创新地设计了一套利用纳米材料自身特有的非对称特性产生的自发极化调控载流子的二次分布,从而利用载流子非对称分布产生的结构应力触发催化剂材料结构相变,以实现高效电催化产氢。

图1 T’-T”结构相变原位拉曼表征

研究团队通过配位自组装的方法,将半层的Td相ReS2键合到畸变的T相MoS2层去形成一种新型的具有反对称面外结构的Janus (双面神)MoReS3 的T’相结构,此结构易受外加电场影响产生结构转变,形成能快速实现载流子转移和同时具有更高催化活性的新T”相结构。通过原位拉曼检测E2g和A1g模,发现在1.3V电压下E2g和A1g分别发生偏移和消失,证明了复合MoReS3­纳米片产生了从T’到T”的结构转变。理论计算表明,特有的结构非对称引起的自发极化使得载流子滞留到ReS2/MoS2 界面产生电致应力,由此有效地降低了T’到T”的相变势垒,施加很小电压即可实现电子结构调控。此种仅依靠电极电压实现催化剂微结构和物理特性的调控方法,为新型多功能电极设计提供了可能。

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图2 电催化性能测试

通过对表面硫(S)位点的DFT计算,发现S位点的活性随着相变程度的增加成线性变化,随着T’ (0 %) 到T”(100%)的转变,吉布斯自由能ΔGH线性降低,最终接近0 eV,具备优异的催化活性。电催化性能测试发现,T’到T”的相变使得体系有更高的电导率和本征催化活性,电催化产氢效率明显提高,在189 mV的过电势下,其电流密度可达150 mA cm-2,可和商用的Pt/C电极相媲美。理论计算和实验分析都表明该催化剂遵循Volmer-Heyrovsky反应机制。该项工作不仅深化了水裂解与微结构调控之间的反应动力学过程,而且为利用单原子构筑Janus型催化剂提供了新的研究思路。



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